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环境室在国际材料领域顶级期刊《Advanced Functional Materials》上发表研究论文

来源:环境室    发布时间: 2023-02-23

近日,环境室在面向于地下水除氟的功能材料研发领域取得原创性进展,为高效除氟材料的结构设计与性能调控提供了新思路。研究成果以“Steering  Electron  Density  of  Zr  Sites  Using  Ligand  Effect  in  Bio-beads  for  Efficient  Defluoridation”(利用配体效应调控生物质凝胶球中Zr位点电子密度实现有效除氟)为题于2023年2月21日在线发表于国际材料领域顶级期刊《Advanced  Functional  Materials》(中科院一区Top,IF = 19.924)上(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213999)。淡化所为论文第一作者单位和通讯单位,环境室张艺钟博士为该论文第一作者,环境室马宇辉高级工程师和天津大学化工学院于涛副教授为该论文共同通讯作者。

地下水氟污染是一个全球性环境问题,饮用氟含量过高的地下水会导致氟斑牙、骨类疾病、钙磷代谢被破坏,甚至阻碍儿童的生长发育。因此,开发有效的除氟技术对于保障饮用水安全具有重要意义。锆(氢)氧化物纳米材料因其良好的化学稳定性、生物相容性、成本相对较低等优势而被认为是极具潜力的新一代环保除氟功能材料。然而,高表面能会导致纳米锆(氢)氧化物颗粒自发团聚,造成活性位点损失。此外,纳米级的锆(氢)氧化物粉末不能直接填充于固定床,这些弊端阻碍了粉末态锆(氢)氧化物在地下水除氟领域的规模化应用。更大的难题在于氟的高电负性和氟离子小尺寸特性不利于F 2p轨道贡献电子与Zr 4d空轨道进行杂化,导致Zr位点与氟离子的成键能力较弱,宏观表现为除氟性能较差。

材料表征(图a-b)、动态除氟性能评价(图c-d)、机理图(图e)

针对于上述难题,环境室研发团队提出了利用配体效应和限域模板构建毫米粒径锆基功能球的新策略。在壳聚糖水凝胶球中预先限域生长氢氧化锆纳米颗粒,随后在其表面Zr位点上锚定富马酸配体分子。研究的独创性在于通过金属(Zr)到配体(富马酸)电荷转移过程(metal-to-ligand  charge  transfer,  MLCT)使表面Zr位点发生电子离域,促使轨道能级更好匹配以及腾出更多Zr 4d空轨道促进与氟离子的F 2p轨道进行杂化,降低吸附能并形成稳固的Zr–F键。本研究采取的模板限域策略促进了活性点位暴露,即活性位点的“开源”;通过配体效应调制金属位点电子密度,提高了位点活性和利用率,即活性位点“节流”;这种“开源节流”从根本上解决了传统金属(氢)氧化物的除氟性能和稳定性差等难题。本团队研发的功能球在静态、流态工况下均对含氟水展现出优异净化能力,经处理后氟离子浓度低于世界卫生组织(WHO)规定的饮用水中氟化物浓度限值。本工作为低成本、高效的实用型除氟功能材料的开发和市场化应用奠定了重要基础。

本研究得到了国家自然科学基金、天津市自然科学基金、中央级公益性科研院所基本科研业务专项资金(博士启动基金、重点团队)等项目的资助。


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